崔 凤 任 荣 杨 颖
（重庆市九龙坡区生态环境监测站 重庆 401329）
二氧化氮（NO2）和一氧化氮（NO）是大气中主要的含氮污染物，它们通常被合称为氮氧化物（NOx）。氮氧化物是细颗粒物（PM2.5）成分硝酸铵和酸雨成分硝酸盐的前体物，细颗粒物对人的身体健康造成危害，酸雨则会造成对公共设施的损坏。同时，氮氧化物和挥发性有机物在强烈阳光中的紫外线的作用下会生产臭氧，而臭氧具有强氧化性，对人体健康和生态环境造成负面影响，臭氧逐渐成为仅次于细颗粒物的影响空气质量的污染物[1]。氮氧化物的来源分为人为源和自然源，人为源主要来自燃料的燃烧。燃料燃烧生成的氮氧化物可分为燃料型氮氧化物和温度型氮氧化物，燃料性氮氧化物是指燃料中的含氮氧化物在燃烧过程中氧化生成氮氧化物，温度型氮氧化物是指燃烧时空气中的氮气在高温（>2100℃）下氧化生成氮氧化物[2]。
重庆市地处四川盆地东南丘陵山区，常年处于静风，不利于污染物的扩散，城市大气环境容量有限，容易造成污染物浓度累积[3][4]。国家对重庆的定位是要加快建设内陆开放高地、山清水秀美丽之地，因此对重庆生态环境质量的要求必然很高，而环境空气质量是生态环境质量的重要衡量指标之一，二氧化氮又是评价环境空气质量的重要指标之一。九龙坡区地处重庆市西南部，位于重庆市都市功能核心区的中心城区，为重庆市的传统工业大区，一定程度上能够反应重庆市核心区域空气质量状况。已有研究报道过重庆市九龙坡区“十二五”期间的二氧化氮浓度特征[5]，但从更长时间尺度讨论《大气污染防治行动计划》实施以来九龙坡区二氧化氮浓度变化特征还鲜有报道。因此，本文分析了重庆市九龙坡区2020 年二氧化氮浓度现状以及2011-2020 年（“十二五”和“十三五”期间）的浓度变化特征，探讨了二氧化氮浓度的变化规律及可能原因分析，并提出对策和建议。
1.1 数据来源
数据来源于重庆市九龙坡区国控和市控空气站点自动监测站点，监测站点包括金凤、白市驿和歇台子，其中白市驿和歇台子为国控监测站点，金凤为市控监测站点。数据的监测与质控均按照《环境空气质量自动监测技术规范》（HJ/T 193-2005）进行。
1.2 环境空气质量评价标准及方法
《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663-2013）中规定了二氧化氮在日和年尺度上的计算方法。日均值为24 小时平均值，年均值为全年日均浓度平均值。本文在考虑污染物浓度超标与否时参考《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）中的二级标准（以下简称国家二级标准）；
2011-2012 年依照《环境空气质量标准》（GB 3096-1996）及2000 年修改单中的二级标准进行评价；
2013-2015 年依照 《环境空气质量标准》（GB 3096-2012）进行评价。二氧化氮的日平均国家二级标准限值为80μg·m-3；
年平均国家二级标准限值分别为40μg·m-3。
空气质量指数（AQI）计算方法以及空气质量指数级别划定参见《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ 633-2012）。AQI 是一种定量描述空气质量状况的无量纲指数，计算单项污染物的空气质量分指数（IAQI）后取最高值为评价区域的空气质量指数。AQI大于50 时，IAQI 最大的空气污染物确定其为首要污染物。
1.3 趋势分析
变化趋势评价适用于评价污染物浓度或环境空气质量综合状况在多个连续时间周期内的变化趋势，根据 《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663-2013）规定，采用Spearman 秩相关系数法评价，具体计算公式见下式：
式中：
γs—Soearman 秩相关系数；
N—时间周期的数量，n≥5；
Xj—周期j 按时间排序的序号，1≤Yj≤n。
2.1 2020年二氧化氮浓度现状及原因分析
2.1.1 2020 年二氧化氮日均浓度状况
2020 年九龙坡区环境空气中二氧化氮日均浓度变化如图1 所示。二氧化氮日均浓度全年波动较大，范围为12～70 微克/立方米，最低值和最高值分别出现2020 年1 月28 日和2020 年11 月27 日。全年日均浓度均低于国家二级标准，达标率为100%。二氧化氮日均值达到一级的天数比例为82.5%，达到二级的天数比例为17.5%。二氧化氮年均值为32±10 微克/立方米（均值±标准偏差），与上年相比，下降了11.1 个百分点，达到国家二级标准；
比全市平均值39 微克/立方米低17.9 个百分点。
图1 2020年九龙坡区环境空气中二氧化氮日均浓度变化
2.1.2 2020 年二氧化氮和降水量月均浓度状况
2020 年九龙坡区环境空气中二氧化氮月均浓度和月降水量变化情况如图2 所示。2020 年，九龙坡区环境空气中二氧化氮月均浓度范围在22～41 微克/立方米之间，其中11 月浓度最高，8 月浓度最低。二氧化氮月均浓度总体基本呈现先上升再下降然后又上升的趋势，夏季浓度低于其它季节。2 月二氧化氮浓度略微低于前后两月。2020 年，九龙坡区月均降水量范围在3.8～270.3 毫米之间，降水量最少的月份在2 月，最高的月份在7 月。降水月均浓度总体基本呈现先上升后下降的趋势，其中下降过程中8 月出现波动。全年降水量为1097.9 毫米，春季（3-5 月）、夏季（6-8 月）、秋季（9-11 月）和冬季（12-2 月）降水量分别为207.3 毫米、547.2 毫米、316.1 毫米和27.3 毫米，分别占全年总降水量的18.9%、49.8%、28.8%和2.5%；
呈现明显的夏季降水多，冬季降水少的季节变化特征。8 月因只降水两次，所以降水量是整个夏季最少的，虽然降水量最少，但全年二氧化氮月均浓度最低值也出现在这个月。
图2 2020年九龙坡区环境空气中二氧化氮月均浓度和月降水量变化
2.1.3 原因分析
2 月份二氧化氮浓度较前后两月浓度略低，可能是由于春节期间工业企业放假工业源排放量减少；
同时重庆主城区人员返乡过节，城区车流量明显减少，汽车尾气排放量减少。二氧化氮呈现明显的夏季浓度高，其它季节浓度低可能是三方面原因所致。
一是，夏季降水量丰富（图2），夏季（6-8 月）三个月的降水量占全年降水量的49.8%，丰富的降水有利于二氧化氮的湿沉降过程，有效的降低大气中二氧化氮浓度。
二是，夏季光照强烈，在紫外光的作用下二氧化氮会发生化学分解，使得大气中二氧化氮被去除。
三是，冬季、初春和秋末温度低，大气层易出现辐射逆温现象，低风速、强逆温、多山地不利于污染物的扩散迁移，使污染物浓度累计，造成冬季、初春和秋末浓度较高。8 月降水量虽然不如6 月和7 月，但二氧化氮却出现最低月均浓度，可能也跟重庆特殊的高温假政策和居民的生活习惯有关，企业一般会在8 月放高温假，减少了工业排放；
同时很多居民都有8 月离开主城去避暑的习惯，减少了主城区车辆量，减少了汽车尾气排放。
2.2 “十二五”和“十三五”期间二氧化氮浓度变化趋势及原因分析
2.2.1 “十二五”和“十三五”期间二氧化氮浓度变化趋势
“十二五”和“十三五”期间，九龙坡区环境空气中二氧化氮浓度年际变化如图2 所示。二氧化氮十年年平均浓度为38 微克/立方米，低于国家环境空气质量二级标准限值。除2015 和2016 年外，其余各年年均值均达到国家环境空气质量二级标准限值要求。最大年均值为47 微克/立方米，出现在2015 年；
最小年均值为29 微克/立方米，出现在2011 年。
图3 “十二五”和“十三五”期间九龙坡区环境空气中二氧化氮浓度年际变化
“十二五”和“十三五”十年期间全区二氧化氮总体呈现先上升后下降趋势，拐点在2015 年。与“十一五”末相比，2015 年和2020 年二氧化氮浓度分别升高和降低4 微克/立方米和11 微克/立方米，升幅和降幅分别为9.30 个百分点和25.6 个百分点；
与“十二五”末相比，2020 年二氧化氮浓度下降15 微克/立方米，降幅为31.9 个百分点。
趋势检验结果表明，“十二五”和“十三五”十年期间全区二氧化氮变化趋势达不到显著水平（rs=0.115，表1），但分段统计却有明显的趋势。“十二五”期间，全区二氧化氮浓度呈上升趋势，但上升趋势未达到显著水平（rs=0.900，表1），这可能是因为2014 年降雨量比2013 年高41.1%，降雨量的增加有利于二氧化氮清除而使得二氧化氮浓度低于前一年[5]。“十三五”期间，全区二氧化氮浓度呈下降趋势，且该趋势达到显著水平（rs=-1.00，表1）；
年均值从45 微克/立方米下降到32微克/立方米，降幅达28.9 个百分点。
表1 “十二五”和“十三五”期间九龙坡区二氧化氮浓度变化趋势分析
2.2.2 原因分析
研究表明城市大气中氮氧化物2/3 来自汽车等流动源的排放，1/3 来自固定源的排放[2]。“十二五”期间全区二氧化氮浓度升高主要原因可能是机动车保有量逐年增加所致，全重庆市汽车持有量从2010 年的114万辆增加至2015 年的279 万辆，增幅达114%。“十三五” 期间重庆市汽车保有量继续增加，2020 年达504万辆，比2015 年增加了80.6%，然而与“十二五”期间不同，“十三五” 期间二氧化氮浓度并未持续增加而是显著下降，这可能是三个方面的原因所致。
一是“十三五”期间两次实施新的机动车污染物排放标准，分别于2017 年和2019 年实施国五和国六标准，每提高一次标准，单车污染减少30%至50%。
二是新能源汽车逐渐普及，由于国家政策对新能源汽车的扶持和群众对新能源汽车的接受度增加，新能源汽车的使用率越来越高。
三是工业企业等固定燃料源通过中央财政大气污染防治专项资金等项目支持不断改进燃烧技术，从源头上减少了氮氧化物的排放。
3.1 持续开展观测和分析
在国控和市控自动监测站点持续监测的基础上，可有针对性的在镇街层面、社区层面、重点区域加密监测，进而可以获得从区、镇街、社区等几个级别监测数据，更有利于分析二氧化氮空间分布特征和时间变化规律；
同时统计历年来二氧化氮时空特征变化，获得历史变化趋势；
更全面总结九龙坡区现存和潜在影响二氧化氮的突出问题。
3.2 构建责任考核政策
评估考核是落实相关方应对降低大气污染物目标和生态环境保护责任，加强行为激励的有效政策手段。推进区级降低大气污染物方案编制，在国家和重庆市的标准要求的基础上，基于本区问题和需求导向，编制符合本区区情的方案，要协同研究制定包括二氧化氮在内的大气污染物减排目标、大气环境质量目标，落实到相关责任部门。
3.3 加大技术改进力度
以降低二氧化氮浓度和大气环境质量改善倒逼源头减排、结构减排，推动产业结构、能源结构、交通运输结构绿色低碳转型和大气环境质量协同改善，实现改善环境质量从注重末端治理向更加注重源头预防和治理有效传导。
一是推动产业结构的优化和调整；
九龙坡区为传统工业大区，要继续压减高耗能行业落后产能，大力发展战略性新兴产业、现代服务业和先进制造业。
二是加大清洁能源的研发和利用；
水电、风电、光伏等新能源的使用可以有效的达到降低二氧化氮排放的目的。
三是提高燃料技术改进力度；
由于氮氧化物的产生主要受到温度和停留时间的影响，燃料型氮氧化物的产生受平衡比影响，因此要减少主火焰区氧气含量以及高温下的暴露时间，工业企业要加强主体责任意识，结合自身工艺流程加大以新技术替旧技术的应用力度（比如阶段燃烧法和排气循环法等已有的技术），从源头上控制氮氧化物的产生。
3.4 落实好常态化管控措施
围绕“工业、交通、扬尘、生活”四大污染源，做到严管工业污染，严控交通排放，严查施工扬尘，严抓生活污染。在严管工业污染源上要做到从重治理、重监管。要围绕重点排污企业严格规范废气收集和治理；
相关责任部门要督促企业切实履行环保主体责任，正常运行废气治理设施，确保稳定达标排放，并力争超低排放。在严控交通排放上做到及时疏导交通和减少排放。加强早晚高峰时段道路交通疏导，采取多种方式疏导交通流量，优化大货车行驶路线等；
公安交管部门坚持要严格落实高排放车辆限行措施，引导大货车、运渣车避开重点道路行驶；
增加抓拍设施，严查冒黑烟车辆，减少机动车尾气排放；
加大力度推进新能源车的研发、推广和运用。在严查施工扬尘上做到重监控、重巡查；
充分运用视频监控系统、扬尘噪音监测系统、智慧工地管理平台等，全力控制施工扬尘；
加强建筑工地全天候不定时巡查。在严抓生活污染上做到加强治理和正确引导。餐饮单位和机关事业单位新建食堂严格全部安装油烟净化设施；
正确宣传引导居民不开展露天焚烧和违法烟熏腊肉行为。
3.5 借助科技手段精准管控
加快推进智慧环保建设，充分利用科技手段，逐步实现大气污染治理由被动应付型向主动保障型转变，由传统经验型向现代高科技型转变，由单一监管型向立体管控型转变。
九龙坡区大气污染物二氧化氮表现出夏季高、其它季节低的变化特征，可针对此季节变化特征有针对性的开展季节性管控。“十三五”期间开展大气污染防治攻坚行动各项措施效果明显，有效降低了各个排放源的二氧化氮排放，进而降低了大气中二氧化氮浓度，空气质量改善明显。虽然全区2020 年二氧化氮浓度已经达到国家二级标准，但与人民群众日益增长的美好生态需要相比，依然需要加倍努力，因此“十四五”期间要进一步做到精准、科学、依法治污，进一步降低二氧化氮浓度。
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