陈梦迪， 吴 凤， 魏元林， 李志朋， 金柯达， 万小春， 艾 平
(1.浙江嘉科新能源科技有限公司， 浙江 嘉兴 314000；
2.华中农业大学工学院， 武汉 430070；
3.湖北省农村能源办公室，湖北 武汉 430070；
4.农业农村部农业生态与资源保护总站， 北京 100125)
施肥是我国农业污染排放的主要污染源，肥料消耗是全球氮循环中最大的人为输入来源，主要是粪肥和化肥的施用。从1980～2015年，我国的化肥施用量从每年1269万吨增加到5404万吨[1]，但氮素利用率一直在逐年下降[2]。化肥的过量施用进一步加速了温室效应、土壤酸化和农产品质量下降的过程。采用可持续和环境友好方式，从农业废弃物中回收高价值的养分肥料，以实现化肥的替代，是降低化石能源消耗和实现环境保护的重要途径之一。
沼气工程产生的大量沼液沼渣是一种高质量的有机肥料，富含植物生长必需的一些元素和养分[3]。与畜禽粪便直接施用相比，厌氧发酵后的沼肥施用使温室气体排放显著减少[4]，但沼肥的直接施用会导致氨挥发等形式的氮损失。同时重金属在厌氧消化过程中难以降解，直接施用后可能造成重金属污染，Tang[5]等在长期施用沼肥的研究中发现重金属在土壤中积累并向植物中转移，过量施用沼肥降低了作物产量和品质[6]。因此，沼肥合理施用对作物产量和品质的影响及综合环境效益需进一步研究。
近年来，沼肥应用日益扩大，但未经处理的沼液储存和运输困难且成本高。因此需要处理沼液沼渣，提高其作为肥料的适用性。沼液沼渣处理技术包括氨吹脱、鸟粪石沉淀、膜浓缩、反渗透等，可生产沼肥增值化产品，即沼肥通过增值化处理获得更高价值的肥料。其中，氨吹脱技术是一种简单有效的物理方法，运行时间短，处理效果好，对废水氨氮的去除可以达到90%以上，广泛应用于废水的氨氮去除[7]中，氨吹脱工艺较其他生物过程更稳定和可控，针对氨氮浓度高的沼液，可以有效去除并回收沼液中的氨氮，获得较高的经济效益。
氨吹脱技术是将沼液中水相的铵通过吹脱转移到气相中，释放的氨被强酸性溶液(例如硫酸或硝酸)吸收。与化肥相比，增值化沼肥具有更高的氮利用效率和氮肥替代价值，表明增值化沼肥在短期内可替代化肥，且不会对作物产量产生不利影响，但硝酸铵可能会增加土壤浸出硝酸盐的风险[8]。硫酸铵中的氮含量和氮回收效率较高，可以作为一种有价值的富含氮硫的肥料，具有商业化生产的潜力[9]。而硫酸铵液体仍存在浓度低、运输成本高的问题，理论上，在氨吹脱的基础上，从饱和溶液中结晶得到的硫酸铵固体浓度较高，更便于运输和储存，其中粉末较颗粒更易被土壤吸收。为区别经化工过程得到的硫酸铵溶液，将沼液氨吹脱后得到的硫酸铵溶液及固体肥料，分别称为沼基硫铵液肥和沼基硫铵粉末。
与沼肥相比，通过加工处理获得的增值化沼肥养分浓度显著增加[10]，施用过程中氮损失率降低，但土壤酸化潜在风险增加[11]。目前沼肥在施用过程中的排放对环境综合影响的研究较少，主要以施用氮肥产生的温室气体排放为主，所选的环境影响类型不全面[12]。在一些研究中已经利用生命周期评价(LCA)对沼肥施肥过程进行环境评估[13]，但尚未全面对比分析增值化沼肥替代沼肥的环境影响。沼液进行增值化处理会增加加工成本，且增值化沼肥的形态和施用方式差异等均会影响环境[14]。
目前已有学者研究了增值化沼肥对能源作物的影响，但尚未有研究评价增值化沼肥对茄科植物及其果实的应用效果，且对施用增值化沼肥的产量和环境影响研究较少[15]。因此，本研究的工艺路线如图1所示，选择茄子作为田间试验作物，开展等氮水平下不同沼肥形态，以及不同施氮水平的沼肥试验，应用LCA方法确定茄子种植过程中施肥的环境排放，以此来评估环境负载[16]，分析施肥在温室效应和生态毒性等方面的影响，对不同施肥策略下茄子的产量及环境影响进行评估。
图1 茄子种植中施用不同沼肥的工艺路线
1.1 种植试验场景描述
种植试验于2019年4月在华中农业大学(武汉)机电项目培训中心的温室大棚内进行，试验作物为武汉威尔福德育苗有限公司提供的紫色长茄子6号，每种处理试验区面积为4 m2(2 m×2 m)，茄子定植行间距为50 cm，株间距为35 cm，每试验区均种植3行，每行5株。
沼液取自湖北省鄂州市养猪场沼气工程，总氮为1.26±0.005 g·kg-1，pH值为8.41±0.02。通过对沼液进行氨吹脱处理获得增值化沼肥，分为沼基硫铵液肥和沼基硫铵粉末两种形态。氨吹脱工艺参数如下：沼液吹脱温度为55℃，空气流速为250 L·min-1，气液比为1800，吹脱时间6 h，使用NaOH将pH值调整至10。氨气吸收采用50%工业硫酸，获得的硫酸铵溶液总氮为5 g·L-1，将液体蒸发饱和获得沼基硫铵粉末，其总氮为200 g·kg-1。
试验所选肥料类型有沼肥(Biogas Fertilizer，BF)、沼基硫铵液肥(BS-ASL)、沼基硫铵粉末(BS-ASC)和化肥(CF)。土壤及不同肥料的总氮(Total Nitrogen, TN)、总磷(Total Phosphorus, TP)及pH值如表1所示。设置两组试验，其一为等氮水平的不同沼肥施用试验，以比较沼肥及增值化沼肥和化肥的施用效果。另一组为沼肥的不同施氮水平试验，以确定沼肥的最佳施用量的范围。
表1 被测土壤、沼液和沼渣及各肥料的TN、TP和pH值
1.1.1 不同沼肥的等氮施用试验
年施氮量设置为340 kg·hm-2，所有试验处理施用相同剂量的总氮(Total Nitrogen, TN)，4种肥料类型分别对应4组：化肥(CF340)、沼肥(BF340)、BS-ASL和BS-ASC。化肥为尿素复合肥(UCF：总养分≈40%、N∶P2O5∶K2O=21∶6∶13、磷肥为过磷酸钙(15%P2O5)、钾肥为硫酸钾(99%K2SO4))。
1.1.2 沼肥的不同施氮水平试验
沼液沼渣直接用作肥料。典型的茄子氮肥施用量为170 kg·hm-2[18]，但实际大棚蔬菜种植的平均氮肥施用通常高于500 kg·hm-2[19]。因此设置4个组别BF85、BF170、BF340和BF680分别对应4个施氮水平：85、170、340和680 kg·hm-2。统一采用沼渣(Biogas residue，BR)作为基肥，沼液(Biogas slurry，BS)用作追肥。
表2列出不同肥料类型的具体施肥方案，基于每个处理过程中氮素的施用总量，基肥占35%，第1次追施量为25%，第2次和第3次追施量各为20%[16]。
表2 不同肥料类型处理下的施肥方案 (kg·hm-2)
采用直径20～30 mm的不锈钢螺旋钻收集原始土壤样品，收集0～30 cm的耕层土壤，在完全收获后采用5点法采集土壤样品。每个小区随机抽取5点，收集0～30 cm的土壤后将5个土壤样品混合在一起。去除根、杂草、土壤害虫和石头等杂质。土样自然风干、粉碎，过100目筛备用。土壤的测定参照《土壤农化分析》，总氮含量采用凯氏定氮法测定，速效磷采用碳酸氢钠浸提-钼锑抗分光光度法测定。重金属含量采用原子吸收分光光度法。
1.2 LCA方法以及目标和范围
LCA是用于评估与产品、过程或服务的整个生命周期相关的环境影响的标准化方法[14]。在本研究中，对茄子种植过程中不同肥料的施肥进行生命周期评价(LCA)，分析不同肥料施肥产生的环境影响。利用文献报道的排放模型来计算与肥料施用相关的氮、磷和重金属排放量。LCA所选系统仅包括肥料施用过程，不包括生产及运输等过程[20]。
1.3 排放清单
1.3.1 氨气排放
(1)
式中：NH3为氨气排放通量，kgNH3；
mfert,i为肥料类型i的施氮量，kg；
EFi为肥料类型i的排放因子；
尿素的EF为0.25，硫酸铵的EF为0.35，沼液的排放因子为0.60，沼渣的排放因子为0.80[21]。
1.3.2 硝酸盐排放
试验土壤是黏度在60%左右的粘壤土，使用Roy[20]等提出的模型计算硝酸盐向地下水的淋溶量。
(2)
湖北省年均降水量906 mm[22]，年均灌溉量为15 mm·a-1。
1.3.3 一氧化二氮排放
一氧化二氮(N2O)排放的计算方法基于IPPC方法，公式如下[20]：
(3)
式中：N2O排放量单位为kgN2O。
仅计算与肥料施用有关的N2O排放，未考虑作物残渣产生的N2O排放。
1.3.4 氮氧化物排放
氮氧化物(NOx)排放量是由N2O的排放量估算的[16]，公式如下：
NOX=0.21×N2O
(4)
式中：NOx排放量单位为kgNOx。
1.3.5 磷排放
使用SALCA-P模型的简化版本，该模型只考虑与肥料的施用直接相关的通过淋溶到地下水和径流到地表水的磷排放[23]。每种肥料类型的磷排放量可通过以下公式计算。
(5)
(6)
(7)
式中：Pmin为化肥的磷排放量，kgP·kg-1P2O5；
Pro,av为流失到地表水的磷的平均损失量，取0.192 kgP·hm-2[20]；
Pliq为液态肥的磷排放量；
Pgw,av为流失到地下水的磷的平均损失量，取0.067 kgP·hm-2[20]；
Psolid为固态肥的磷排放量。
1.3.6 重金属排放
仅考虑肥料施用直接的土壤重金属排放，使用了简化的SALCA模型计算重金属(Pb、Cd、Cr、Ni、Cu、Zn、Hg、As)的排放量[20]。
msoil,i,j=cfert,i,j×mfert,i
(8)
式中：msoil,i,j为肥料j向土壤中排放的重金属i的量，mg；
cfert,i,j为肥料j的重金属i浓度(见表3)。
表3 不同肥料类型的重金属含量 (mg·kg-1)
1.4 环境影响评价
环境影响评价是对环境排放清单进行分类评估，根据污染物排放量及其对应影响类别的当量值计算环境影响潜值，进而进行标准化和加权赋值[24]。本文主要选择6个环境影响类别：温室效应、环境酸化、富营养化潜力、光化学烟雾、生态毒性和人体毒性。表4中给出不同环境影响类别标准化基准值与权重因子。
表4 不同环境影响类别的主要影响因子及其当量值、标准化基准值及权重因子
2.1 不同沼肥类型产生的环境影响
采取等氮水平，以化肥为对照，分析比较沼肥直接施用，沼基硫铵液肥和粉末两种增值化沼肥施用的环境影响。氮肥施用量为340 kg·hm-2时，化肥对照组(CF340)、沼肥组(BF340)、沼基硫铵液肥组(BS-ASL)、沼基硫铵粉末组(BS-ASC)的环境影响分析见图2～7。
图2 等氮水平下不同沼肥的温室效应的影响潜值
图3 等氮水平下不同沼肥的环境酸化的影响潜值
图4 等氮水平下不同沼肥的富营养化的影响潜值
图6 等氮水平下不同沼肥的人体毒性的影响潜值
图7 等氮水平下不同沼肥的生态毒性的影响潜值
表5 不同施肥方案的环境排放清单 (kg·hm-2)
沼肥经增值化处理后明显减少重金属排放，降低生态毒性。沼肥的重金属排放量约是化肥的600倍，是两种沼基硫铵肥的14倍，沼肥的生态毒性明显高于化肥[6]。与沼肥相比，沼基硫铵肥可有效降低92.8%重金属排放量，生态毒性影响减弱。
2.2 不同施氮水平的沼肥产生的环境影响
图8 不同氮水平沼肥的温室效应的影响潜值
图9 不同氮水平沼肥的环境酸化的影响潜值
图10 不同氮水平沼肥的富营养化的影响潜值
图11 不同氮水平沼肥的光化学烟雾的影响潜值
图12 不同氮水平沼肥的人体毒性的影响潜值
图13 不同氮水平沼肥的生态毒性的影响潜值
增施沼肥后重金属累积导致生态毒性提高，表明沼肥农用存在农产品安全风险和环境污染风险。BF85的总环境影响潜值最小，BF170、BF340、BF680的总影响潜值分别较BF85高53.4%、201.1%和501.4%。BF340和BF680的所有环境影响类别潜值均处于较高值，提高沼肥施用量使环境影响呈指数增加(R2=0.99)。
2.3 产量分析
增值化沼肥替代等氮沼肥可维持甚至提高茄子产量，沼基硫铵液肥在等氮条件下茄子产量表现最佳。根据表6分析不同施肥方案的总环境影响潜值及茄子产量，等氮的沼肥、沼基硫铵液肥和粉末的茄子产量分别达到49.58、63.42和49.43 t·hm-2，沼基硫铵液肥的茄子产量较化肥高1.2%，较沼肥高27.9%。BF85、BF170、BF340和BF680的茄子产量分别为51.32、36.50、49.58和65.37 t·hm-2。BF680的茄子产量虽然最高，但其总环境影响潜值过高，说明不适宜大量施用沼肥。
表6 不同施肥方案的总环境影响潜值及茄子产量
(1)等氮水平下(340 kgN·hm-2)，沼肥经增值化处理后可大大降低重金属排放，减少生态毒性，同时减小总环境影响潜值。四种肥料类型中沼肥的施用量最多，产生的重金属排放为沼基硫铵肥的129.4%，对生态毒性有显著影响；
与沼肥相比，沼基硫铵液肥减少了92.8%的重金属排放量和53.2%的NH3排放量。与化肥相比，沼肥及增值化后的沼基硫铵液肥增加温室效应，沼基硫铵粉末的温室效应略有降低。
(2)沼肥不同施氮水平下(85、170、340和680 kgN·hm-2)，随沼肥施氮量的增加，各环境影响类别均呈递增趋势。与BF680相比，BF85可减少78.7%的温室气体排放，减少沼肥施用量可有效降低温室效应。BF680的生态毒性约为BF85的8倍，占总环境影响值的56.1%。与BF85相比，BF170的茄子产量低28.9%，当沼肥施氮量由170 kg·hm-2提高至340 kg·hm-2后，产量提高35.8%，在满足茄子氮素营养的情况下，施氮量在170～340 kg·hm-2范围内虽然环境影响值增加，但较大程度提高了茄子产量。
(3)沼肥经增值化处理后不仅降低环境影响还提高茄子产量。与等氮沼肥相比，沼基硫铵液肥降低41.0%的环境影响值，提高27.9%的茄子产量。沼基硫铵液肥以更小的环境影响获得更高的产量，增值化沼肥替代沼肥既维持生态环境质量又实现农业可持续发展。
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